编号：NMJS09774
篇名： 镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长机理及力学特性研究
作者： 陈善登
关键词： 金刚石; 石墨烯; 原位生长; 异质结构; 力学特性;
机构：哈尔滨工业大学
摘要： 金刚石结构广泛应用于加工刀具等硬度和耐磨性要求很高的应用场合中。然而,金刚石表面摩擦和磨损不可避免地因受到尺度效应、界面粘附、温升、材料转移和恶劣工作环境的影响而被加剧。这不仅显著影响金刚石基元器件的机械精度以及服役寿命,也导致了严重的能量耗散和材料损失。作为碳的同素异形体,石墨烯因其特殊的低维层状结构、优异的物理化学特性,成为理想的导热和减磨材料,被公认为构筑新功能型杂化元器件的理想候选材料。然而,现阶段多数石墨烯修饰基材的应用皆通过石墨烯的转移工艺实现。由于目标基材表面声子散射、晶格缺陷和转移过程中杂质和污染物的引入严重降低了转移态石墨烯的本征性能。因此,为了最大程度发挥石墨烯本征性能,基于金刚石表面直接原位生长石墨烯成为现阶段高性能杂化器件制造领域难以避免的挑战。若将石墨烯和金刚石的有益特性相结合,通过石墨烯/金刚石异质结构制备的创新方法,有望为实现金刚石基元器件磨损抑制、超低纳米级摩擦和力学特性增强开辟新的应用前景。因此,本文结合理论分析和实验手段,深入开展镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长机理及力学特性研究。 首先开展镍催化条件下石墨烯生长行为及影响因素研究。采用经典分子动力学方法探究了石墨烯在金属镍催化作用下的生长演化机制,揭示了镍催化的石墨烯生长机理。开发了石墨烯及缺陷环数实时监测算法,探索了镍催化剂不同晶面、碳前驱体流量、环境温度对石墨烯覆盖率及表面质量的影响规律。发现了生长态石墨烯晶格缺陷自愈合现象,分析了石墨烯缺陷自愈合路径及势能分布,为镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长研究奠定理论基础。 利用镍的强催化能力开展镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长研究。通过反应分子动力学方法探究了镍催化金刚石表面石墨烯原位生长的动态演化轨迹,揭示了镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长机理。通过金刚石扭转晶界建模与生长实验相结合的方式,详尽阐释了镍催化金刚石基石墨烯生长的点位依赖特性。开展退火温度对镍催化金刚石的石墨烯原位生长行为影响研究,阐明了镍催化金刚石表面石墨烯原位生长的低温效应及相互作用方式。 异质结构的功能性特征受到界面粘附强度的敏感影响,因此,开展基于金刚石晶体的石墨烯粘附特性研究。研究不同粘附形式下的石墨烯/金刚石界面粘附强度,明确了粘附最佳金刚石晶面和优选的石墨烯导向角。分析了石墨烯在金刚石表面的原子级剥离行为和剥离力,阐明了石墨烯晶格缺陷对异质界面间粘附强度的影响规律。建立了具有规则可调表面和随机粗糙表面的金刚石衬底模型,阐释了金刚石表面摩擦强度对石墨烯粘附构型的影响,获得了金刚石衬底表面形貌对石墨烯粘附构型和粘附强度的影响规律,探究了石墨烯在金刚石衬底上的动态粘附行为,并揭示了粘附强度和石墨烯形貌与金刚石衬底粗糙度之间的关系。 为实现石墨烯/金刚石异质结构的高质量制备,开展高/低温条件下镍催化金刚石表面石墨烯原位生长的快速热退火实验及力学特性研究。提出了高质量石墨烯/金刚石异质结构的低温制备方法及工艺参数,通过扫描电镜、色散能谱、X射线光电子能谱、拉曼映射和原子力显微镜技术对所制备样品进行了表征及分析,验证了原子尺度下镍催化金刚石表面的石墨烯原位生长机理及低温效应的有效性。利用纳米尺度测量方法对原始金刚石和所制备异质结构的表面摩擦系数、粘附能、弹性模量和抗变形能力进行精密测量。相比于金刚石,高质量石墨烯/金刚石异质结构表面摩擦系数降低一个数量级的同时,其弹性模量和抗变形能力也分别增强了32.5%和14.1%。